中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院制備低成本燃料電池催化劑
近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所環(huán)境與能源納米材料中心在選擇性加氫催化轉(zhuǎn)化方面取得新進(jìn)展，構(gòu)筑了具有超高催化活性、選擇性以及穩(wěn)定性的包含Co-Nx活性位點(diǎn)的非貴金屬催化劑。相關(guān)研究成果發(fā)表在國際期刊《先進(jìn)材料》上(Adv.Mater.2019,DOI:10.1002/adma.201808341)。生物質(zhì)是地球上最豐富的可再生資源之一，在合適催化劑的作用下，可以轉(zhuǎn)化成燃料和化學(xué)品，用來取代化石資源。由于其豐富的含氧量，生物質(zhì)衍生平臺分子的選擇性加氫被認(rèn)為是生物質(zhì)精細(xì)化工生產(chǎn)中應(yīng)用最廣泛的方法之一。目前加氫催化劑的活性組分主要依賴于貴金屬(Pt，Au，Pd，Ru等)活性位，但其儲量低且價(jià)格昂貴，嚴(yán)重制約了其規(guī)?；瘧?yīng)用。因此，開發(fā)低成本的非貴金屬高活性加氫催化劑是實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)應(yīng)用的關(guān)鍵。傳統(tǒng)負(fù)載型非貴金屬納米催化劑由于形貌和尺寸均一性差、活性位點(diǎn)單一，導(dǎo)致了其在加氫催化過程中的活性、選擇性以及穩(wěn)定性差。近期，基于金屬有機(jī)框架(MOFs)材料制備低成本、高催化活性的金屬-氮-碳結(jié)構(gòu)的催化劑體系得到了研究者的廣泛關(guān)注。但是，MOFs的高溫直接碳化會導(dǎo)致N含量和孔隙率下降，影響材料的催化性能。因此，需要構(gòu)筑合適的納米結(jié)構(gòu)去保持材料的催化活性。ZIF-67前驅(qū)體衍生的N摻雜碳納米管包裹3d過渡金屬納米催化劑，由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和成分設(shè)計(jì)，已被證明是一種高效的電催化劑。研究者們將其優(yōu)異的電催化性能主要?dú)w因于化學(xué)組分(適當(dāng)?shù)腘摻雜)和多級中空結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用。然而，基于這種特殊結(jié)構(gòu)的金屬-氮-碳材料原位衍生的過渡金屬納米顆粒的催化潛力還未被充分挖掘，特別是對于傳統(tǒng)熱催化的研究鮮有報(bào)道。為此，研究人員采用兩步熱解法制備了ZIF-67衍生N摻雜碳納米管包裹的Co納米顆粒催化劑。由于高溫分步熱解使得碳納米管的生長更有序，同時(shí)一維碳納米管結(jié)構(gòu)可有效阻止碳化過程中Co顆粒的增大和團(tuán)聚，使得Co納米顆粒被高度均勻地包裹在N摻雜碳納米管的頂端，平均顆粒尺寸為10.4nm，如圖所示。分析表明，所構(gòu)筑的催化劑存在大量的Co-Nx活性位，進(jìn)而導(dǎo)致非貴金屬催化劑具有超高的催化活性、選擇性以及穩(wěn)定性。進(jìn)一步分析表明，這類具有高活性位點(diǎn)的催化劑甚至可以在室溫下選擇性地將含有醛基、酮基、羧基和硝基官能團(tuán)的生物質(zhì)基化合物選擇性加氫轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的高附加值精細(xì)化學(xué)品，其催化性能達(dá)到甚至超過現(xiàn)有貴金屬催化劑的水平。相關(guān)研究為制備具有高效非貴金屬基加氫催化材料提供了新的、有效的途徑，并為新的加氫活性位的理解提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。該項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金的資助。
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